全球顶级！武汉科学家打破世界纪录，成果最新登顶《自然》！

发布者：客至天涯 2023-5-7 16:44

5月3日，武汉理工大学材料科学与工程学院麦立强教授团队及其合作者最新研究成果以“Constrained C2 adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction（限制二碳吸附基团构象完成一氧化碳向乙酸盐电还原）”为题，发表于全球顶级期刊《自然》（Nature）。武汉理工大学麦立强教授、华中科技大学庞元杰教授和多伦多大学E. H. Sargent教授为论文通讯作者，武汉理工大学博士后张维为论文共同作者。

麦立强，武汉理工大学首席教授，博导，材料学院院长，国家重点研发计划首席科学家，英国皇家化学会会士。2004年在武汉理工大学获博士学位，随后在佐治亚理工学院（2006-2007）、哈佛大学（2008-2011）、加州大学伯克利分校（2017）从事博士后、高级研究学者研究。研究方向为纳米能源转换与存储材料与器件，提出了电子/离子双连续输运猜想，首创了单根纳米线器件电子/离子输运原位表征的普适新模型，提出了调控电化学反应动力学的电子/离子双连续输运理论，突破了电子/离子双连续输运储能材料与器件的批量化制备技术，实现了电子/离子双连续结构材料与器件成果的转化与应用。以第一或通讯作者在Nature（2篇），Nature及Cell子刊（20篇）等发表SCI论文500余篇，合作发表Nature 1篇，Science 1篇，Nature、Science及Cell子刊 6篇，SCI他引5万余次，授权发明专利145项（转让/许可28项），出版专著1部，受邀在美国材料学会年会等重要会议上做大会、主旨报告32次。主持国家重大科研仪器专项等国家级项目30余项。以第一完成人获国家自然科学二等奖、何梁何利基金科学与技术创新奖、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖（每年仅2人）、教育部/湖北省自然科学一等奖（3项）、中国材料研究学会技术发明一等奖、湖北省教学成果特等奖，2019年至今连续入选全球高被引科学家，2022年“全球学者学术影响力”排名中国第53位。任国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域指南编制专家，Journal of Energy Storage副主编，Advanced Materials等8本国际知名期刊编委。策划发起的“战疫科普高端论坛”、“大师讲材料论坛”受众人数达80万人次，被中国日报等国家主流媒体肯定与报道。

实现“碳达峰”和“碳中和”不仅是我国可持续发展和高质量发展的内在要求，也是推动构建人类命运共同体的必然选择。利用低品阶的可再生电能，通过二氧化碳催化电解手段，将二氧化碳转化为高附加值的碳基燃料或化学品，对可再生能源的转换与存储和缓解气候变化都至关重要，具有极其重要的战略意义。

武汉理工大学麦立强教授一直致力于新型能源存储系统的研究，在本工作中，他联合华中科技大学庞元杰教授和多伦多大学E. H. Sargent教授报道了一种新型稀释合金催化剂，可在高压强反应条件下，利用电能将一氧化碳高效还原为乙酸。反应最高选择性（法拉第效率）达91%，已和二氧化碳至一氧化碳的电还原选择性相仿；实现了可再生能源的转换与存储，能量转化效率达34%，为现有纪录的2倍左右；长时运行可达820小时（保持率为80%），大大超越现有纪录。

在二氧化碳电催化还原反应中，铜基催化剂是已知唯一拥有良好多碳产物合成效率的催化剂，因为其能高效催化碳-碳偶联步骤。偶联完成后反应路径过于复杂，因此铜可催化生成十几种多碳产物，但每一种选择性都不高。对于乙酸产物来说，关键中间产物为一种“单齿型”吸附的二碳基团，即只有一个碳原子与铜成键、“站立”在铜表面上的CCO基团。

本工作设计了让铜以原子级分散在银基底中的铜-银稀释合金催化剂，其中铜位点只有2-4个原子，迫使碳基团偶联后进入“单齿型”吸附状态，将反应高效导入乙酸生成路径。但过小的铜位点在反应中将面临无法高效完成碳-碳偶联步骤的问题，计算表明在铜-银稀释合金催化剂表面完成碳-碳偶联需要比平常更高的反应物分子覆盖度。采用武汉理工大学先进原位拉曼光谱技术证明了CO还原过程中的一个中间体是C=C=O或(OH)C=COH构型。

因此本工作设计了高压强三相界面反应装置，其可在高气压条件下保持气-液两相平衡进而稳定工作，解决了催化剂表面反应物分子覆盖度的需求。铜-银稀释合金催化剂可在10个大气压、3.1伏全池电压工况的流式反应池中，用5 mol氢氧化钾为电解液，以最高91%的选择性将一氧化碳转化为乙酸；在10个大气压工况的膜电极组件反应池中，以2.2伏全池电压，能够将80%以上的选择性保持820小时以上。反应的高选择性、低电压保证了高达34%的能量转化效率。经济技术可行性分析表明，两步法二氧化碳电解技术在乙酸的电合成过程中具有较低的成本，保证了该技术在未来的应用前景。

综上，本工作实现了一种可持续的工艺，能够利用低品阶清洁电能将二氧化碳经一氧化碳两步转化为乙酸，实现了乙酸的零碳绿色生产，并在此过程中达到了高选择性和高能量转化效率。重要的是，本工作证实了二氧化碳电还原技术在分布式清洁能源存储方面的应用潜力，及使用二氧化碳电催化转化技术进行碳基化学品绿色合成的可行性，将为“双碳目标”的达成贡献一份力量。

依托强劲的学科实力、先进的科研平台，武汉理工大学一直坚持卓越科技创新理念，开展原始创新和核心技术攻关，取得了一大批具有原创性和社会影响力的高水平科技成果。2010年以来，获国家自然科学奖3项、技术发明奖10项、科技进步奖15项，其中特等奖1项、一等奖2项；以第一完成单位获得省部级一等奖及以上奖励93项；获授权发明专利7358项，作为第一专利人获得中国专利奖4项；在世界顶尖学术期刊Science发表论文3篇、Nature发表论文6篇……

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本文素材来源：青塔、湖北日报、中国化学会、《自然》期刊、高分子科学前沿、武汉理工大学官网

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